Ich will mich auch mal einmischen
Also, ein paar der "größten" Unterschiede zwischen 32bit und 64bit-Betriebssysteme und angepasster Software:
32bit-OS adressieren maximal 2³² Byte = 4294967296 byte = 4096 MiB Ram, wobei eine Anwendung, die in 32bit geschrieben wurde, maximal 2 GiB Ram adressieren kann. In den meisten Fällen zwackt sich verbaute Hardware (von Soundkarte über USB bis hin zur Grafikkarte) einen gewissen Adressraum ab, um
beispielsweise den eigenen (langsamen) Rom ins schnellere Ram zu verlegen oder den eigenen Speicher zu cachen, was die Zugriffe auf diese Hardware beschleunigt. So bleibt in der Regel von max. 4 GiB Ram ca. 3,5 - 3,75 GiB Ram übrig.
64bit-OS adressieren maximal 2hoch64 byte = 18446744073709551616 byte = 17592186044416 MiB = ca. 18,6 Millionen Terrabyte Ram. Eine 64bittige Anwendung könnte hunderte von Millionen MiB an Ram adressieren, meist wird dies aber von den Programmierern eingeschränkt. In der Regel nutzt ein 64bittiges OS für die Abarbeitung von Prozessen mehr Speicher, dafür ist die Abarbeitung auch in der Regel schneller als unter 32bit. So steht einem theoretisch erhöhtem Speicherverbrauch von bis zu 30% eine theoretische Leistungssteigerung von bis zu 300% gegenüber.... THEORETISCH.
Theoretisch daher, da Windows-OS auf Kompatibilität getrimmt werden. So "emuliert" ein 64bittiges Vista quasi nur ein 32bit-Vista (Stichwort WOW64 -> Windows-On-Windows 64-bit), um die problemlose Abarbeitung von 32bit-Software zu ermöglichen. Und dank einiger fauler Treiber- und DLL-Programmierer wird aus einem "normal betriebenen" 64bit-Vista fix ein wüster Mix aus 32- und 64bit-Bibliotheken.
Nichtsdestotrotz unterliegen 32bit-Programme unter einem 64bit-OS ihren Beschränkungen, sprich: sie adressieren weiterhin maximal 2 GiB Ram. Der Unterschied ist jedoch, dass idR ein 64-bit-System weit mehr als nur die üblichen 2-4GiB Ram aufweist. Mit 8GiB Ram beispielsweise kann sich Windows lustig bedienen, das Game kann sich in seinen 2 GiB Ram austoben und es bleibt immer noch weit mehr als genug Spielraum nach oben offen, um andere Tasks im Hintergrund mit Speicher zu versorgen.
Was nun das ursprüngliche Problem angeht:
32bit-Programme werden unter 64bit-Windows-OS immer mit Name*32 angezeigt, um dem User zu verdeutlichen, dass das Programm ein 32bitter ist. Es gibt nämlich mehr als genug Tools, die auch nativ 64bit nutzen (zB Ventrilo, ein Teamspeak-Konkurrent).
Steam ist komplett 64bit-Kompatibel. Counterstrike Source ebenso, von daher dürfte es da eigentlich null Probleme geben.
Ich tipp mal, du hast Steam&CSS auf einer anderen Partition und hast nach der Installation von 64bit-Vista (ich gehe mal von aus, dass SP1 installiert ist und wir hier über die Original-Version reden) einfach aus der bestehenden Installation heraus gestartet hast. Lösch einfach mal das komplette Steam-Verzeichnis und installier es neu und lad dir dann CSS frisch runter. Das dürfte das Problem beseitigen.