Ja, wenn noch Dateien im Ordner sind, die Steam nicht kennt, löscht Steam die Dateien auch nicht, selbst wenn du das Spiel deinstallierst.
Optiscaler funktioniert immer über eine gewisse .dll Datei, die im gleichen Ordner wie die exe Datei des Spiels liegen muss.
Die Optiscaler Datei kann verschiedene Namen haben, z.B. dxgi.dll, winmm.dll oder einige weitere Varianten.
Es hätte gereicht, wenn du nur diese eine dll Datei gelöscht hättest.
Da du sie aber offensichtlich nicht gefunden hast war der pragmatische Vorschlag von mir, einfach den kompletten Ordner mit der exe Datei zu löschen. Dann bist du Optiscaler garantiert los und da der Ordner eh nur ein paar 100 MB groß ist dauert es auch nicht lange, bis Steam die Dateien nach Prüfung wieder heruntergeladen hat.
Ich mach das auch selbst beim modding so. Im zweifel lieber zu viel rauslöschen und dann per reparatur wieder einfügen lassen, anstatt lange rumsuchen. Solange man die Dateien nicht anrührt die mehrere gigabyte groß sind, geht das alles ziemlich schnell. Und die Savegames liegen sowieso immer ganz wo anders im Benutzerordner, die sind also sowieso nicht in Gefahr.